1900～1904年，愛因斯坦每年都寫出壹篇論文，發表於德國《物理學雜誌》。頭兩篇是關於液體表面和電解的熱力學，企圖給化學以力學的基礎，以後發現此路不通，轉而研究熱力學的力學基礎。1901年提出統計力學的壹些基本理論，1902～1904年間的三篇論文都屬於這壹領域。
1904年的論文認真探討了統計力學所預測的漲落現象，發現能量漲落取決於玻而茲曼常數。它不僅把這壹結果用於力學體系和熱現象，而且大膽地用於輻射現象，得出輻射能漲落的公式，從而導出維恩位移定律。漲落現象的研究，使他於1905年在輻射理論和分子運動論兩個方面同時做出重大突破。
1905年，愛因斯坦在科學史上創造了壹個史無前例奇跡。這壹年他寫了六篇論文，在三月到九月這半年中，利用在專利局每天八小時工作以外的業余時間，在三個領域做出了四個有劃時代意義的貢獻，他發表了關於光量子說、分子大小測定法、布朗運動理論和狹義相對論這四篇重要論文。
1905年3月，愛因斯坦將自己認為正確無誤的論文送給了德國《物理年報》編輯部。他靦腆的對編輯說：“如果您能在妳們的年報中找到篇幅為我刊出這篇論文，我將感到很愉快。”這篇“被不好意思”送出的論文名叫《關於光的產生和轉化的壹個推測性觀點》。
這篇論文把普朗克1900年提出的量子概念推廣到光在空間中的傳播情況，提出光量子假說。認為：對於時間平均值，光表現為波動；而對於瞬時值，光則表現為粒子性。這是歷史上第壹次揭示了微觀客體的波動性和粒子性的統壹，即波粒二象性。1921年，愛因斯坦因為“光電效應定律的發現”這壹成就而獲得了諾貝爾物理學獎。
三年後，法國物理學家佩蘭以精密的實驗證實了愛因斯坦的理論預測。從而無可非議的證明了原子和分子的客觀存在，這使最堅決反對原子論的德國化學家、唯能論的創始人奧斯特瓦爾德於1908年主動宣布：“原子假說已經成為壹種基礎鞏固的科學理論”。
1905年6月，愛因斯坦完成了開創物理學新紀元的長論文《論運體的電動力學》，完整的提出了狹義相對論。這是愛因斯坦10年醞釀和探索的結果，它在很大程度上解決了19世紀末出現的古典物理學的危機，改變了牛頓力學的時空觀念，揭露了物質和能量的相當性，創立了壹個全新的物理學世界，是近代物理學領域最偉大的革命。
1905年9月，愛因斯坦寫了壹篇短文《物體的慣性同它所含的能量有關嗎？》，作為相對論的壹個推論。質能相當性是原子核物理學和粒子物理學的理論基礎，也為20世紀40年代實現的核能的釋放和利用開辟了道路。狹義相對論建立後，愛因斯坦並不感到滿足，力圖把相對性原理的適用範圍推廣到非慣性系。他從伽利略發現的引力場中壹切物體都具有同壹加速度這壹古老實驗事實找到了突破口，於1907年提出了等效原理。
在這壹年，他的大學老師、著名幾何學家閔可夫斯基提出了狹義相對論的四維空間表示形式，為相對論進壹步發展提供了有用的數學工具，可惜愛因斯坦當時並沒有認識到它的價值。
等效原理的發現，愛因斯坦認為是他壹生最愉快的思索，但以後的工作卻十分艱苦，並且走了很大的彎路。1911年，他分析了剛性轉動圓盤，意識到引力場中歐氏幾何並不嚴格有效。同時還發現洛倫茨變化不是普適的，等效原理只對無限小區域有效……。這時的愛因斯坦已經有了廣義相對論的思想，但他還缺乏建立它所必需的數學基礎。
1912年，愛因斯坦回到蘇黎世母校工作。在他的同班同學、母校任數學教授的格羅斯曼幫助下，他在黎曼幾何和張量分析中找到了建立廣義相對論的數學工具。經過壹年的奮力合作，他們於1913年發表了重要論文《廣義相對論綱要和引力理論》，提出了引力的度規場理論。這是首次把引力和度規結合起來，使黎曼幾何獲得實在的物理意義。
不過他們當時得到的引力場方程只對線性變換是協變的，還不具有廣義相對論原理所要求的任意坐標變換下的協變性。這是由於愛因斯坦當時不熟悉張量運算，錯誤的認為，只要堅持守恒定律，就必須限制坐標系的選擇，為了維護因果性，不得不放棄普遍協變的要求。
在1915年到1917年的3年中，是愛因斯坦科學成就的第二個高峰，類似於1905年，他也在三個不同領域中分別取得了歷史性的成就。除了1915年最後建成了被公認為人類思想史中最偉大的成就之壹的廣義相對論以外，1916年在輻射量子方面提出引力波理論，1917年又開創了現代宇宙學。
1925年～1955年這30年中，除了關於量子力學的完備性問題、引力波以及廣義相對論的運動問題以外，愛因斯坦幾乎把他全部的科學創造精力都用於統壹場論的探索。
1937年，在兩個助手合作下，他從廣義相對論的引力場方程推導出運動方程，進壹步揭示了空間——時間、物質、運動之間的統壹性，這是廣義相對論的重大發展，也是愛因斯坦在科學創造活動中所取得的最後壹個重大成果。
在同壹場理論方面，他始終沒有成功，他從不氣餒，每次都滿懷信心底從頭開始。由於他遠離了當時物理學研究的主流，獨自去進攻當時沒有條件解決的難題，因此，同20年代的處境相反，他晚年在物理學界非常孤立。可是他依然無所畏懼，毫不動搖地走他自己所認定的道路，直到臨終前壹天，他還在病床上準備繼續他的統壹場理論的數學計算。