10歲時，凱利聽說法國人完成了第壹次載人氣球飛行，開始對航空產生了興趣和向往。1792年，他用竹蜻蜓這種瓷器玩具做了壹系列實驗，自己用鐵做了壹個“中國陀螺”。他用力拉著繩子，讓它呈螺旋狀快速上升，但他能達到27米的高度。1804年，他寫了第壹篇關於人類飛行原理的論文。同年，凱利制作了壹個看起來像大鳥的風箏。他在風箏下放了壹個豆莢，讓人們坐在裏面。然後他駕著馬車，拉著風箏往前走。結果，風箏從地面飛了很遠。
1809年，凱利在《尼科爾森自然哲學雜誌》上發表了題為《論空中航行》的論文，迅速引起轟動，在西方世界重印了100年。在這篇論文中，凱利認為，人類多年來想要模仿鳥類用翅膀飛行的舊觀念必須拋棄，制造固定翼飛機是完全可能的。他詳細描述了現代飛機的輪廓，為後來的空氣動力學奠定了基礎。關於機翼，他認為我們在設計翼面的時候要取壹點角度，這樣才能獲得適當的穩定性，也就是現代飛機的二面角。他還提出尾翼必須有垂直和水平的舵面，這和現代飛機壹模壹樣。他認為飛機必須是流線型的。根據他的計算，如果能減少1 kg的阻力，就可以在不增加馬力的情況下增加66 kg的載重能力。他還討論了速度與升力、翼載的關系，如何減輕飛機重量，甚至內燃機作為動力。為了證明這些原理，他曾經造了壹架無人滑翔機做實驗。
在凱利生活的時代，人類只能用笨重的蒸汽機提供動力，如何解決飛機的動力問題成了最麻煩的事情。凱利努力制造輕型蒸汽機來驅動飛機，但失敗了。為此，他傷心地寫道:“我的發明中唯壹解決不了的是壹個動力問題。我深信這種高貴而珍貴的技術在不久的將來會取得成功。飛機的速度將達到每小時40 ~ 160公裏。人們用它來運輸人員、貨物和財產，這遠比在水上航行安全。”
1837年，凱利在《機械工程》雜誌上又發表了壹篇關於航空的文章，重申自己早期的理想，倡導人們多做實驗。到1848年，凱利已經75歲了。看到輕型發動機在可預見的未來出現，他決心繼續進行無動力滑翔機實驗。1849年，他造了壹架三翼滑翔機，飛行員坐在吊籃裏。他在筆記中寫道:“飛機上有壹個10歲的男孩，從上到下飛了幾碼；如果人力逆風起飛，也能飄同樣的距離。”他沒有說這個男孩是誰，但這無疑是人類歷史上第壹次載人滑翔機飛行。
1853年，凱利寫了壹篇描述無人滑翔機飛行的文章，寄給了法國航空學會，題目是《改進的1853方向舵滑翔機》。就在今年，凱利在約克郡進行了另壹次飛行測試。這次用的飛行器和他在1804用的風箏差不多，只是沒有拉繩。實驗開始後，我看到壹個勇敢的年輕人帶著這個大風箏跑下平緩的山坡，然後在壹塊突出的巖石上飛翔。穿過山谷到對面的山坡。雖然有人指出，凱利研發的這種“沒有線的風箏”裝有可移動的“撲翼”，但它們的操作復雜，飛行效果並不理想。然而，它無疑是人類最初的滑翔機。
在1853中，凱利還做了壹個比1849中的滑翔機更重的滑翔機，有剎車裝置。在這個實驗中，他讓他的馬車夫坐在駕駛座上。凱利沒有留下飛行多遠的書面記錄，但據目擊飛行的凱利孫女稱，飛行距離約為450米。測試結束後，不知道姓什麽的馬車夫害怕地對凱利說:“拜托，先生，我希望妳記住，這個惡棍是被雇來駕馬車的，不是來飛的。”
凱利不僅對航空感興趣，還為英國海軍設計炮彈，這在拿破侖戰爭期間顯示了巨大的威望。他在1807年發明了熱機並獲得專利，在工業上得到廣泛應用。他在1825中為滑翔機設計了壹個輻條輪，這個發明至今仍被自行車采用。此外，他還發明了鐵路自動制動裝置，並在聲學、光學、電學和下水道工程方面做出了許多有價值的貢獻。
1858年，84歲的凱利在妻子沙娜的眼淚中死去。去世前不久，他在筆記本上寫下了這樣壹句話:“給妳，檢查妳筆記的朋友！”我已經走了，希望妳能在這些塗鴉中找到靈動的花朵。"
有趣的是，在1971年，英國飛行員中校·波盧根據凱利留下的筆記，制造了壹架與當年壹模壹樣的滑翔機，而且大獲成功，這充分證明了118年之前凱利的設計有多麽偉大。